Who Killed The KLF? gaat over de opkomst en ondergang van de KLF in de jaren tachtig en negentig en geeft een fascinerend inzicht in de geschiedenis van de ongrijpbare dance-act met hits als '3AM Eternal', 'Justified and Ancient' en 'America: What Time Is Love?'. In een combinatie van archief en reconstructie volgen we ze o.a. op wilde roadtrips naar Zweden om "hun excuus aan ABBA aan te bieden", naar Schotse eilanden waar ze de voltallige muziekpers voor wisten te mobiliseren en naar Spanje waar de band een rampzalige, dure film maakt zonder enig plot. Na hun controversiële manier om uit de muziek te stappen, bereikt de film zijn dramatische hoogtepunt met hun grootste en beste (of slechtste) stunt, waarbij ze £ 1 miljoen pond verbranden, vervolgens een auto van een klif af rijden en beloven nooit enige uitleg te geven. Een even intrigerend als gek verhaal; Who Killed the KLF? zal het publiek overal verleiden, intrigeren en shockeren.

Terwijl ze diep in het achterland van Alabama kamperen, zijn een getrouwd stel, Dillon en Brenner Baker aan het wandelen wanneer ze een illegale opslagplaats voor drugs en wapens tegenkomen. Voordat ze het gebied kunnen ontvluchten, worden ze door het kartel gevangengenomen en gemarteld. Het kartel maakt echter twee fouten: ze vermoorden Dillon en denken dat ze Brenner hebben vermoord. Nu is 1st Lieutenant Brenner Baker van de 75th Ranger Division van het leger bezig met een moordmissie voor één vrouw, waarbij iedereen op haar pad wordt uitgehouwen totdat er maar één persoon staat, zij. Brenner is een Army of One.